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先进的核磁共振技术可揭示沸石的精确结构和动力学细节

摘要 沸石广泛应用于许多行业。由于羟基铝部分的复杂性,仍然需要充分了解它们的内在催化性质。对羟基物质的局部环境进行原子尺度分析对于揭示沸...

沸石广泛应用于许多行业。由于羟基铝部分的复杂性,仍然需要充分了解它们的内在催化性质。

对羟基物质的局部环境进行原子尺度分析对于揭示沸石的固有催化活性和指导高性能催化剂的设计至关重要。然而,许多不利因素阻碍了其精细结构的阐明,如数量少、亚稳态、结构相似、氢键环境和长程无序性质。

近日,中国科学院大连化学物理研究所侯光进研究员和陈奎智研究员团队 通过一系列综合研究,揭示了沸石中复杂羟基的精确结构。自主开发的耦合编辑 1 H- 17 O固态核磁共振(NMR)方法。该研究发表在 《美国化学会杂志》上。

如果17 O 固态核磁共振能够克服 17 O 同位素极低的自然丰度、低旋磁比和四极性质相关的技术难题,它将成为提高沸石分析精度的 候选 方法。因此,研究人员采用了一种新颖的 17 O 富集方法,并开发了一系列 基于17 O-NMR 的光谱编辑脉冲序列,使他们能够提高光谱分辨率并解决沸石内微妙的质子结构。

精确和高分辨率的物种鉴定归因于全面解决了经常被忽视和不需要的NMR相互作用,即二阶四极-偶极交叉项相互作用(2nd-QD相互作用),这确实有助于获得宝贵的信息关于沸石结构。

此外,研究人员还定量探测了单键和多键范围内的Al…H、O…H邻域,并半定量地了解了布朗斯台德酸位点等羟基质子的解离速率。他们揭示了催化重要的 Al-OH 和 Si-OH 部分的原子尺度局部环境。

本研究中开发的核磁共振技术可能会进一步应用于对其他情况下的微妙质子结构(例如金属氧化物表面、金属有机框架和生物材料)进行高分辨率分析。 “我们的研究可能为利用17 O 固态核磁共振对沸石中微妙的质子结构进行高分辨率分析提供通用策略 ,”侯教授说。

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