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研究人员发现自然界中的生物分子如何转化为复杂的天然有机物

摘要 当一片树叶落在森林中并分解时,当它被冲进河里时,它还是一片树叶吗?来自马里兰大学环境科学中心、瑞典林雪平大学和慕尼黑亥姆霍兹中心的...

当一片树叶落在森林中并分解时,当它被冲进河里时,它还是一片树叶吗?来自马里兰大学环境科学中心、瑞典林雪平大学和慕尼黑亥姆霍兹中心的一个国际研究小组现在了解了自然界中的生物分子如何转化为在河流和湖泊中发现的复杂的天然有机物,这是一种戏剧性的化学转化这个过程让研究人员困惑了半个多世纪。他们的研究发表在《自然》杂志上。

“湖泊和河流中天然溶解有机物的化学多样性非常丰富,但其中大部分与生物产生的分子并不相似,”马里兰大学环境科学中心教授兼生物地球化学家、这项研究的合著者迈克尔·贡西尔 (Michael Gonsior) 表示。“我们终于发现了一种可靠的机制,可以解释生物分子在自然界中如何转化,产生极其复杂的结构,并解释了为什么湖泊和河流中发现的大多数有机分子反应性不强。我们将这种机制称为氧化脱芳构化或 ODA。”

当一片叶子从树上脱落并落到地上时,它由数千个不同的生物分子组成,这些生物分子可以在大多数生命物质中找到。当它开始分解时,事情就会发生变化。昆虫和微生物会消耗叶子,阳光和湿度会导致进一步的分解。最终,分解叶子中的分子被冲入河流、湖泊和海洋。然而,分解过程已将数以千计的已知生物分子变成了数以百万计的分子,这些分子看起来非常不同,并且具有非常复杂且很大程度上未知的结构。

到目前为止,这种戏剧性的化学转化过程仍然是一个谜,让研究人员困惑了半个多世纪。研究人员发现,这一谜团背后隐藏着一种特殊类型的反应,即氧化脱芳构化。该反应长期以来一直被研究并广泛应用于药物合成,但其自然发生机制仍未被探索。

“现在我们可以阐明生物体中几千个分子如何产生数百万种不同的分子,这些分子迅速变得非常具有抵抗进一步降解的能力”,通讯作者、德国慕尼黑亥姆霍兹中心和瑞典林雪平大学的诺伯特·赫特科恩 (Norbert Hertkorn) 说。

在这项研究中,研究人员表明,氧化脱芳构化会改变某些生物分子成分的三维结构,进而激活一系列后续的分化反应,产生数百万种不同的分子。此前,科学家认为,溶解有机物的途径是一个缓慢的过程,需要许多连续的反应。然而,这项研究表明,转化和复杂化可能会相对较快地发生。

研究人员检查了亚马逊河四条支流和瑞典两个湖泊中的溶解有机物。他们采用了一种称为核磁共振(NMR)的技术来分析数百万种不同分子的结构。值得注意的是,无论气候如何,溶解有机物的基本结构都保持不变。

“这一发现背后的一个关键是非常规地使用 NMR(核磁共振)来研究大型溶解有机分子的深层内部,从而绘制和量化碳原子周围的化学环境,”该研究所的研究员 Siyu Li 说。德国慕尼黑亥姆霍兹中心,本研究的主要作者。

研究人员对溶解的有机物中与其他三个碳和一个氧原子结合的碳原子的高比例感到惊讶,这在生物分子中是不寻常的。

“这使得有机物稳定,使其能够长期存在,并防止其以二氧化碳或甲烷的形式迅速返回大气层,”合著者、瑞典林雪平大学环境变化教授戴维·巴斯特维肯(David Bastviken)说。

该研究获得了亚历山大·冯·洪堡基金会、瑞典研究委员会、Formas 和欧洲研究委员会的重要资助。

“脱芳构化驱动淡水有机物复杂性生成”的研究发表在《自然》杂志上。

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