利用低于0V的容量来最大化硬碳负极的锂存储
一组研究人员系统地探索了低于 0 V 的硬碳阳极的真正可逆性，确定了控制硬碳阳极可逆容量的锂化边界参数。硬碳的储锂量几乎翻了一番。同时，揭示了硬碳的储锂机制。这项工作使人们能够深入了解硬碳在锂离子电池中的潜在低电压性能。
中国科学院的中国研究人员团队于 2023 年 3 月 17 日在Particuology期刊上发表了他们的工作(利用低于 0 V 的容量来最大化硬碳阳极的锂储存)。
硬碳 (HC) 因其低氧化还原电位和高可逆容量而成为锂离子电池有前途的负极材料。碳氢化合物由大量随机取向的石墨烯纳米片组成，如“纸牌屋”模型所述。这种纳米结构赋予碳氢化合物较大的层间距(0.37-0.4 nm)和丰富的非晶微结构(缺陷、短程微晶和丰富的孔隙结构)，这使得碳氢化合物总容量的一半以上来自高原地区(低于 0 V)。利用 HCs 的平台容量实际上提高了工作电压以及与阴极耦合时的能量密度。然而，受限于从石墨负极获得的经验，大量关于碳氢化合物的报道主要集中在0 V以上的锂存储容量上。
为了有效利用HCs在0V以下的储锂能力，研究团队研究了以下问题：1)多少容量可以承受长期循环，2)这部分容量的动力学性能如何， 3)硬碳的储锂机制是什么?接下来，使用商业碳氢化合物作为负极，系统地研究了硬碳的可逆储锂容量的极限。电池被锂化到一系列深度(V-0、C-400、C-500 和 C-600)。V-0的容量为209 mAh g -1，C-400、C-500、C-600的电压分别为-0.028、-0.032和-0.038 V。
该团队观察了不同锂化深度的电极表面形貌。高锂化深度(C-500和C-600)表面出现大量锂枝晶。V-0和C-400表面均未发现枝晶。
研究团队进一步测试了硬碳在不同锂化深度下的倍率(25、50和100 mA g -1 )和循环性能。结果表明，C-400 在 50 mA g -1下表现出高于 99.5% 的高平均 CE ，并以 80% 的容量运行 172 个循环。与放电至 0 V 相比，C-400 提供了近两倍的可逆容量。由于锂枝晶引起的电池极化增加，C-500 和 C-600 在循环过程中容易出现故障。
研究团队最终分析了硬碳在0 V以下的储锂行为。表征和有限元模型的结果表明，硬碳负极在0 V以下的大可逆容量主要得益于锂嵌入和可逆锂膜的双重作用.
中国科学院的 Cheng-meng Chen 说：“这项工作使人们能够深入了解硬碳在锂离子电池中的潜在低电压性能。”因为利用低于 0 V 的容量可以使硬碳容量充分释放和释放。增加正极克容量，可以使全电池具有更高的能量密度。
“下一步，我们的研究团队将探索更合适的电解质，以提高硬碳在 0 V 以下的性能，”刘说。通过这种方式，研究人员可能会扩大硬碳的应用范围，并提高实际应用的潜力。“我们的最终目标是为锂离子电池提供可在各种环境中使用的具有高容量和长循环性能的硬碳负极，”刘说。
研究团队包括中国科学院煤炭化学研究所碳材料重点实验室的刘倩蕾、戴丽琴、谢丽静、易宗林、宋明新、范亚峰、孙国华、苏方元和陈成萌。
该研究得到国家重点研发(R&D)计划、国家优秀青年科学基金、中国科学院青年创新促进会、山西省重点核心与共性技术研发计划、重点山西省研究发展(R&D)项目。
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