锂介导的电化学二氮还原反应全景图
Haber-Bosch 工艺是当今 NH 3生产的工业方法 ，它必须在能源密集型高温高压下运行。通过电催化还原二氮 (N 2 ) 为在环境条件下生产 NH 3提供了一种替代方法 ，并且在过去几年中已经研究了多种电催化剂。然而，由于N 2的惰性，即使报道的最好的催化体系也只能获得不令人满意的性能(例如NH 3的选择性和产率) 。已发现锂介导的 N 2 还原反应 (Li-eN 2 RR) 是促进电化学 NH 3的有前途的途径 合成。对此，一组研究人员根据Li-eN 2 RR的最新研究进展总结了反应机理、开发的催化剂以及涉及的电解质。他们还指出了 Li-eN 2 RR中的挑战和可能的解决策略。这可以提供相关领域的全景图，并促进用于绿色 NH 3生产的 Li-eN 2 RR的开发 。孙等。 2023 年 4 月 5 日在Industrial Chemistry & Materials上发表了他们的评论。
“用于生产 NH 3的 N 2电催化还原 一直是广泛研究的主题，该领域的众多专家对此进行了全面综述，”通讯作者、北京化工大学教授 Zhenyu Sun 说。 . “这些评论提供了对催化性能和所涉及机制的详细见解，这对研究人员有很大帮助。但NH 3的产率仍然较低，远远不能满足工业应用的要求。锂介导的 N 2 还原反应 (Li-eN 2 RR) 具有生产 NH 3的巨大潜力 在环境条件下。因此，我们提供此综合概述来总结 Li-eN 2 RR的最新进展。这篇综述展示了 Li-eN 2 RR的基本方面，包括电解质的常见组成、氢析出的抑制、反应机理、已报道的电催化剂以及挑战和前景，这对该领域的新人以及为研究人员、政策制定者和行业专业人士等提供宝贵的资源。”
NH 3合成中的决速步骤通常是N 2 的吸附和活化。然而，由于N 2的惰性，N≡N三键极难断裂。在Li-eN 2 RR过程中，Li可作为介体将N 2固定为Li 3 N，随后转化为NH 3。“对于Li-eN 2 RR的反应机理一直存在不同的观点。我们对报告的机制进行了详细分析。” 孙说。三种不同的机制，包括化学 N 2 分裂和化学质子化，N 2 通过缔合机制进行活化和质子化，并 介绍了化学 N 2分裂和电化学质子化及其各自的反应步骤。关于 Li-eN 2 RR反应机制的部分展示了 N 2 活化和氢化生成 NH 3的不同途径 。“通过不同的机制，我们可以全面了解Li-eN 2 RR，从而指导催化系统设计。”
电催化剂的合理设计对于Li-eN 2 RR至关重要。已经有一些电极工程策略来获得增强的性能。“电催化剂及其设计策略是根据所涉及的金属种类进行分类的，”Sun 说。“不同种类的电催化剂，包括 Ru、Ag、Au 等贵金属催化剂;铜基材料、钼、锂液态合金盐、不锈钢布等非贵金属催化剂;全面概述了碳基材料等非金属催化剂。详细讨论了它们的性能和Li-eN 2 RR中的催化活性位点，这可能对未来催化剂的设计提供启发，以实现高效的NH 3 生产。”
Li-eN 2 RR的另一个重要部分是电解质。 Zhenyu Sun认为，考虑到电解质对反应和N 2溶解的重要性，应该更多地关注电解质在电催化N 2还原中的研究 。一些含锂电解质已被开发用于 Li-eN 2 RR，但仍需付出更多努力以进一步提高 NH 3 产率。这需要电解质和电催化剂之间的协同工作以及它们界面的研究。
“这篇综述的主要目的是让读者清楚了解 Li-eN 2 RR 的当前研究进展，该研究仍处于早期阶段，但有望用于电催化 NH 3生产。我们还强调了挑战并提出了克服这些挑战的战略。我们希望这有助于推动 Li-eN 2 RR 向绿色 NH 3生产方向发展，”孙说。
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