原位研究SOEC中CO2电解的构效相关性

这项研究由吕厚福博士、王国雄教授和包新河教授(中国科学院大连化学物理研究所)领导。固体氧化物电解电池为将CO 2直接转化为化学品提供了一种实用的解决方案，然而，深入了解 CO 2电解过程中钙钛矿阴极活性位点动态重建的机理仍然是一个巨大的挑战。在此，该团队确定铱掺杂的 Sr 2 Fe 1.45 Ir 0.05 Mo 0.5 O 6-δ (SFIrM) 钙钛矿在 CO 2期间表现出动态电化学重建特征使用原位电化学 X 射线衍射 (XRD)、近环境压力 X 射线光电子能谱 (NAP-XPS) 和X 射线吸收光谱 (XAS)。

在 1.0 V 恒压模式下的电化学重建和活化过程中，电流密度逐渐增加并最终接近稳态，电流密度在 1.0 V 下持续约 4 000 s。溶解的 IrFe 合金 NPs在 SFIrM 表面上显示出高分散性，平均直径约为 1.0 nm，密度高于 80 000 μm -2 。此外，随着施加电压的增加(恒定电压：1.2 V，激活时间：250 s 以内)，激活时间迅速减少，在 CO 2 电解过程中，溶解的金属 NPs 具有相似的粒径和密度。

此外，采用原位NAP-XPS 测量来监测它们在CO 2电解过程中的催化过程，以揭示内在反应机制。在应用电化学极化后，一个更宽的峰出现在 ca。C 1 s光谱中的 290 eV，这可归因于碳酸盐物质并且很可能对 CO 2电解具有决定性作用。Sr 2 Fe 1.5 Mo 0.5 O 6-δ (SFM) 阴极上碳酸盐物质的峰面积弱于 SFIrM 阴极上的峰面积。增强的碳酸盐中间物种信号证实了原位重建的 IrFe@SFIrM 界面促进了 CO2吸附和活化。因此提出 IrFe@SFIrM 界面作为催化活性位点，其致力于比SFM更高的 CO 2电解性能。

通过在空气中进行短暂的氧化处理，可以将最初溶解的 IrFe 合金 NPs 充分重新分散到更小的纳米团簇中。当再次打开施加电压时，IrFe 合金 NPs 再生，并且可以进一步获得中间碳酸盐峰的出现。氧化再分散策略可以通过延迟颗粒聚集来有效提高稳定性。

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