利用飞秒X射线晶体学揭示光系统II的结构动力学
了解光合作用现象背后的分子机制可以使生物技术和可再生能源领域取得重大进展。光系统II (PSII) 是一种蛋白质复合物，通过催化水的氧化并利用阳光产生分子氧(含氧光合作用的基本步骤)，在此过程中发挥着核心作用。尽管进行了广泛的研究，但 PSII 在水分解反应过程中的结构动力学，特别是在原子水平和短时间尺度上，仍然很大程度上未被探索。
先前的研究为 PSII 在水分解反应过程中发生的结构变化提供了有价值的见解，重点关注微秒到毫秒的时间尺度。然而，在较短的时间尺度上缺乏高分辨率的结构信息，特别是在光激发引起的放氧复合物(OEC)不同状态之间的转变期间，这对于理解水氧化和氧气的机制至关重要进化。为了弥补这一研究空白，日本冈山大学环境生命自然科学技术研究生院跨学科科学研究所的Michihiro Suga教授和沈建仁教授于2024年1月31日在《自然》杂志上发表了一项研究。
研究人员利用泵浦探针系列飞秒X射线晶体学(TR-SFX)技术，该技术能够以卓越的空间和时间精度捕获生物大分子的超快结构变化。按照既定方案，精心制备 PSII 微晶体，并接受一两次激光闪光激发，然后用 X 射线自由电子激光器 (XFEL) 产生的飞秒 X 射线脉冲进行照射。“为 Photosystem II 生成微晶体的过程非常耗时，直到研究结果被汇编和发表才花费了近五年的时间，”Michihiro Suga 教授强调说，他强调了该项目投入的大量努力。通过将晶体暴露在激光闪光下并捕获不同时间延迟的 X 射线衍射图案，研究人员可以广泛追踪 PSII 中微小的结构变化，范围从纳秒到毫秒的闪光照明后变化。
研究结果揭示了 PSII 在从 S1 到 S2 以及 S2 到 S3 状态的关键转变过程中复杂的结构动力学，以了解电子转移、质子释放和底物水输送等关键事件。将晶体暴露于激光闪光后，观察到 YZ 酪氨酸残基的快速结构变化，表明快速电子和质子转移过程的发生。两次闪光后立即在 D1 亚基的 Glu189 附近发现了一个水分子，随后该水分子转移到了之前发现的 O5 附近名为 O6 的位置，这为了解水分解反应过程中结合的氧原子的起源提供了有价值的见解。该研究还阐明了水分子在特定通道内的协同运动，阐明了它们在促进基质水输送和质子释放方面的关键作用。这些观察结果揭示了蛋白质支架和水分子之间复杂的相互作用，强调了它们对 PSII 催化循环效率的协同贡献。
“我们的研究结果对各个领域都有重大影响，特别是在人工光合作用催化剂的设计方面。通过阐明 PSII 中水氧化的分子机制，我们可以启发开发能够通过人工光合作用有效利用太阳能的合成催化剂。 ”沉建仁教授在讨论这项研究的实际应用时解释道。通过了解 PSII 的结构动态，我们还可以为优化作物自然光合作用过程提供策略，以提高农业生产力并减轻气候变化的影响。
这些发现不仅加深了我们对基本生物过程的理解，而且为解决与能源可持续性和环境保护相关的紧迫全球挑战带来了巨大希望。让我们希望更多的研究为绿色创新铺平道路!
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