使用涂覆氧化钴纳米颗粒的聚苯胺催化剂将二氧化碳还原为醋酸盐

乙酸，又称醋酸盐，以及可从乙酸开发的其他产品，用于从食品生产到医药再到农业等各种行业。目前，乙酸盐的生产消耗大量能源，并产生有害废物。高效、可持续地生产乙酸盐是致力于提高工业可持续性的研究人员的重要目标。

7 月 9 日《碳未来》杂志发表的一篇论文 概述了一种使用聚苯胺催化剂和氧化钴纳米颗粒通过二氧化碳电还原生产醋酸盐的方法。

“含有氧化钴纳米粒子的聚苯胺催化剂有两种成分——作为连续材料的聚苯胺和分散在聚苯胺上的氧化钴纳米粒子。这种协同结构使催化剂具有高选择性，可以在二氧化碳电还原过程中产生乙酸盐。氧化钴负责产生一氧化碳中间体，然后将其传递给聚苯胺，在聚苯胺中通过电还原形成乙酸盐，”南京大学化工学院教授王利文说。

聚苯胺是一种导电聚合物，已被证明是一种用于生成其他碳产品的高选择性催化剂。本研究着眼于聚苯胺的作用以及二氧化碳在聚苯胺表面的电还原机理。聚苯胺上较高的一氧化碳浓度可增强催化剂表面的碳与碳的偶联。添加氧化钴纳米颗粒作为补充催化剂可产生对醋酸盐具有高选择性的串联反应。

“这种结构有利于提高聚苯胺的局部一氧化碳浓度，并增强碳碳耦合。非金属聚苯胺材料可在电催化剂中提供出色的性能，”王说。她接着描述了聚苯胺材料和氧化钴纳米颗粒之间的协同作用。“聚苯胺提供了可用的活性位点来增加碳碳耦合，而氧化钴纳米颗粒提供了大量的一氧化碳中间体。”

为了测量聚苯胺/氧化钴催化剂的效果，研究人员还准备了两个对照样品：不含氧化钴的聚苯胺催化剂和氧化钴催化剂。聚苯胺/氧化钴催化剂的结晶性得到改善，晶体尺寸更大，氧化钴纳米颗粒沉积均匀。聚苯胺涂层还意味着表面积更大，这很可能意味着有更多的二氧化碳电转化位点。一项称为电子实用共振 (EPR) 测量的测试表明，聚苯胺/氧化钴催化剂具有更多的氧空位，这些氧空位可以捕获二氧化碳并允许转化所需的质子-电子转移。

进一步的测试证实，聚苯胺/氧化钴催化剂性能的提高并不是由氧化钴或聚苯胺单独造成的，而是由聚苯胺和氧化钴的协同作用造成的。

展望未来，研究人员希望继续提高这种催化剂上聚苯胺和氧化钴之间的协同性能。“下一步是优化催化剂体系，增强串联效应，以获得更好的性能。最终目标是以二氧化碳和水为原料直接电合成醋酸盐，”王说。

其他贡献者包括中国南京南京工业大学的 Pengfei Liu 和 Gang Wang;以及中国南京南京大学的杨杰、梁陈家、邓长顺、赵银轩、郭雪峰、彭路明、薛年华和丁卫平。

这项研究得到了中国国家科学基金会和中国科技部的支持。

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