科大在光催化气相活性中间体原位检测方面取得突破

中国科学院(CAS)中国科学技术大学(USTC)研究人员潘洋教授和刘成元副研究员在检测甲烷光催化反应中间体方面取得了重大进展。他们的同步辐射光电离质谱 (SR-PIMS) 技术允许原位检测活性中间体。该研究结果于 5 月 23 日发表在著名的化学杂志 《德国应用化学》国际版上 。

甲烷是一种清洁、丰富的碳资源，来源于天然气、页岩气和甲烷水合物，在能源、化学和环境科学方面具有巨大的潜力。它通过光催化直接转化为有价值的化学品已引起人们的关注。然而，缺乏原位检测方法，尤其是对于自由基等活性中间体，一直是一个挑战。

潘阳教授及其副教授。刘成元研究员及其团队利用同步辐射光电离技术，开发了一种捕获光催化反应中气相活性中间体的质谱表征技术。通过将矩形光催化反应器与同步辐射作为光源相结合，该技术可以在反应过程中的几百微秒内检测到中间体。

实验中采用Ag-ZnO作为催化剂，通过控制甲烷、氧气和氦气的流量来引发光催化反应。从催化剂表面脱离后，通过质谱分析检测气相中间体和稳定产物。实验结果直接观察了光生空穴(O-)产生的气相甲基自由基(•CH3)，发现由于共吸附氧分子，它们的产生显着增强。此外，甲醇 (CH3OH)、甲醛 (HCHO) 和甲氧基自由基 (CH3O•) 被确定为甲烷光催化氧化过程中的关键 C1 中间体。气相甲基自由基的自聚合反应导致乙烷的产生，表明甲基自由基脱离在高选择性乙烷合成中的关键作用。基于观察到的中间体，该团队清晰地揭示了甲基自由基在甲烷光催化氧化中的反应网络，这对于研究甲烷光催化转化过程具有重要意义。

该工作创新性地开发了一种基于同步辐射的原位光催化质谱检测技术，可以捕获气相活性中间体，阐明甲烷光催化转化反应的机理。该研究对于研究其他光催化反应体系的机理也具有广阔的应用前景。

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