零废弃合成具有卓越机械性能的新型超分子材料
化学领域的最新进展使得能够以经济有效的方式合成具有先进性能的超分子材料。由于其独特的性能，如韧性、弹性、自修复、生物降解性和形状记忆，这些材料作为先进材料在各个领域得到了广泛的应用。然而，它们的制造通常涉及耗时且复杂的工艺、有机溶剂和废物产生，导致产量低且合成成本高。
一个有前途的选择是使用单宁酸(TA)，这是一种可生物降解的多酚，可以通过与其他分子牢固结合形成独特的超分子。它是一种安全、实惠且环境可持续的材料，具有多种应用，例如制药行业。近年来，TA已被用于使用多种聚合物合成超分子凝胶，包括聚环氧乙烷(PEO)等大分子。然而，虽然此类研究使用相对低分子量的 PEO 来制备 TA 凝胶，但超高分子量 (UHMW) PEO 的使用较少。
受这些研究以及 TA 在与 PEG 混合后在水中形成粘性胶状液体的能力的启发，由熊本大学药学院研究生院的 Taishi Higashi 副教授和研究生 Yuika Goto 领导的研究小组，决定开发含有TA和PEO的水凝胶。他们的实验表明，当 TA 和 UHMW PEO 在水中混合在一起时，通过零废物过程形成了一种高度可拉伸的凝胶，称为“TaPeO 凝胶”。该研究于 2023 年 7 月 31 日在线发布，并于 2023 年 9 月发表在《材料结果》杂志第 9 卷上。
“我们首先将 TA 溶解在水中，然后将不同分子量的 PEO 溶液与 TA 按特定比例混合，制成 TA/PEO 凝胶。随后，我们使用分子量为 500 kDa 的 UHMW PEO 制成 TaPeO 凝胶。 它们是通过以 1:2 (v/v) 的比例混合 TA 和 PEO 溶液并压缩沉淀的凝胶而获得的，”Higashi 副教授在详细阐述这项研究时说道。
这种凝胶以 TA 家族命名为“TaPeO 凝胶”，其机械性能令人印象深刻，可显着拉伸，最大伸长率高达 1,000% 或更高。当触摸切割表面时观察到，它表现出优异的粘附能力，导致 TaPeO 凝胶重新附着。重新附着的凝胶的最大拉伸强度和伸长率与附着后的原始凝胶相当。此外，它的含水量约为 20%，溶胀率较低，范围为 105% 至 107%。有趣的是，TaPeO 凝胶的机械性能随 PEO 分子量的变化而变化，PEO 链越长，最大拉伸强度越高。
研究小组将湿凝胶在 40°C 下干燥八天，进一步制备了干 TaPeO 凝胶。他们观察到，干燥后，TaPeO 凝胶转变为一种透明、轻质、类似塑料的刚性材料，具有自愈特性。还发现它们具有形状记忆能力，通过凝胶在变形后浸入热水中后恢复其原始形状的能力来观察。干燥 TaPeO 凝胶的机械性能受 PEO 分子量的影响，分子量越高，三点弯曲强度越高。浸入水中后，重新溶胀的干燥 TaPeO 凝胶表现出与湿 TaPeO 凝胶相似的机械性能，表明凝胶性能的可逆性。为了评估其生物相容性，将人宫颈癌细胞暴露于 TaPeO 凝胶中。
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