铁基分子开关通过调节沸石催化剂酸度提高反应产率
分子开关(或响应不同环境刺激而变化的分子)已成功地改变了沸石催化剂的酸度，以提高多相催化(或促进化学反应的催化剂或分子的反应)中从甲醇生产对二甲苯的产率，反应物处于不同的相，例如液体和固体。这项研究表明，分子开关可以成功地改变中等酸性反应催化剂的氧化还原态或电荷，以提高催化剂活性、产物选择性和反应产率。
领先的化学工程师团队最近通过采用设计用于改变 ZSM-5(沸石 Socony Mobil-5)酸度的铁基分子氧化还原开关，将甲醇中对二甲苯 (PX) 的产率提高了大约三到六倍非均相催化剂。在该反应中，研究人员通过甲醇制芳烃(MTA)工艺生产了 PX，同时结合铁基氧化还原开关来调节沸石基催化剂的酸度，减少副反应并提高总体反应产率。
该团队于7月19日在清华大学出版社出版的《碳未来》杂志上发表了研究结果。
该研究的首席研究员、清华大学化学工程系教授钱伟忠表示：“要从甲醇中获得高产率的对二甲苯，[中等]酸度的沸石基催化剂是[至关重要的]。”中国北京大学和中国内蒙古鄂尔多斯实验室。“但是反应的纯粹还原(甲醇转化为芳烃)导致催化剂的酸度[逐渐降低]以及对二甲苯产率的降低。[R]edox 开关对于恢复酸度是必要的，”Qian 说。
钱的团队选择氧化铁氧化还原分子开关来微调沸石基催化剂的酸度，因为它们能够轻松修改反应条件：还原条件，例如，将甲醇转化为PX，而氧化条件则再生反应催化剂。铁开关的氧化还原状态由反应条件中存在的 碳氢化合物或H 2以及通过向反应中添加空气以创造氧化条件来控制。
该团队总共进行了 16 个反应催化剂再生循环，以确定分子开关的稳定性和反应效率。使用气相色谱法在反应期间的不同点测定每个反应的产物。
最终，铁基氧化还原开关通过 80 小时内的 16 个再生循环证明了稳定性。使用分子开关来调节催化剂酸度，使总收率比之前报道的 MTA 反应高出 3 至 6 倍，比石脑油催化重整反应高出 5 至 10 倍，石脑油催化重整反应是当今生产 PX 的主要方式。
“对二甲苯仍然是……用于服装生产的合成纤维(例如 PET，每年产量超过 6000 万吨)最重要的芳香族化合物。但其制备效率通常较低，[需要]大量能源消耗[和]长链反应和分离路线。[这]在碳中和时代是非常不可取的，”钱说。
虽然分子开关经常用于其他领域，例如计算机科学和分子生物学，但它们在化学工程中很少用于再生催化剂。这项研究可能会推进氧化还原开关的使用，以提高其他化学反应的效率。
下一步，该团队希望提高反应催化剂的稳定性。总体而言，研究团队希望以尽可能最省时、最节能和最具成本效益的方式生产 PX。“最终目标将是从甲醇直接生产高纯度和高产率的对二甲苯，[不需要]芳族复合物，这是石脑油催化重整生产对二甲苯的[过程]中最耗能的装置， ”钱说。
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