研究硅颗粒中固体电解质界面的失效机制
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2024-06-24 16:41:51
摘要 锂离子电池因自放电率低、循环寿命长等特点，在新能源汽车中得到广泛应用。目前商用锂离子电池正极材料主要采用石墨，理论容量仅为372mAh ...
锂离子电池因自放电率低、循环寿命长等特点，在新能源汽车中得到广泛应用。目前商用锂离子电池正极材料主要采用石墨，理论容量仅为372mAh g-1，已逐渐不能满足日益提高的能量密度需求。
硅凭借4200mAh g -1的高理论容量得到广泛研究。然而硅在嵌锂和脱锂过程中会产生高达300%的体积变化，随之而来的机械性能下降和容量损失阻碍了其应用。为降低机械变形带来的不利影响，硅结构优化得到了深入研究，并有效提高了循环性能。然而，硅基储能材料的长远发展不仅需要稳定的电极，还需要稳定的电极与电解液界面相。传统锂离子电池中广泛使用的有机电解质在阳极表面还原形成一层薄膜，称为固体电解质界面相(SEI)。不幸的是，硅的剧烈体积变化会导致应力的积累和SEI的破坏，随后会在暴露的阳极表面再生，大大增加不可逆锂和电解液的消耗，造成容量衰减。因此，稳定硅材料上SEI的机械性能尤为重要。
为此，中国科学技术大学谭鹏教授团队从电极材料性质、SEI几何性质、电池工作条件三个角度，开展了SEI机械稳定性建模研究，建模基于连续力学模型，耦合电化学传质过程。
研究团队通过构建单个电极粒子模型，定量分析了三个因素对SEI稳定性和电池容量利用率的影响。他们发现，为了提高SEI稳定性，在电极材料设计中应尽可能采用粒径较小的球形硅。在SEI几何形状方面，人为构建结构均匀的SEI尤为重要，而在电池操作方面，高多重性会带来更大的容量利用率，但不利于SEI稳定性。
该研究成果发表在科爱期刊《先进粉末材料》上，展示了SEI的高稳定性设计和操作策略，并将指导高循环稳定性硅基储能电池的开发。
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